Insights of emerging contaminants removal in real water matrices by CWPO using a magnetic catalyst

Abstract

El estudio se centró en la aplicación de la oxidación catalítica por peróxido húmedo (CWPO) con un catalizador magnético sintetizado (Fe3O4/MWCNTs) para el tratamiento de matrices de agua reales con compuestos farmacéuticos. La CWPO se llevó a cabo modificando el pH inicial de aguas superficiales (SW), efluentes de plantas de tratamiento de aguas residuales (WWTP), aguas residuales de cervecerías (BW) y aguas residuales de hospitales (HW), y el efecto de la adición de los contaminantes emergentes naproxeno (NAP) y diclofenaco (DCF). A partir de los resultados experimentales, el pH y la concentración de NAP y DCF en la CWPO fueron factores cruciales para el éxito de la eliminación de contaminantes de matrices acuosas. El catalizador preparado en laboratorio mostró altas tasas de eliminación de NAP y DCF de diferentes matrices de agua contaminadas con la mezcla NAP-DCF a pH 5,0. La tasa media más alta de eliminación de TOC se observó en el catalizador CWPO. La mayor tasa media de eliminación de TOC (75%), NAP (66%), DCF (76%), TN (39%) y aromaticidad (68,39%) se obtuvo para la matriz SW utilizando 1,0 g L-1 de catalizador, pH ≈ 5,0, 5 mM de H2O2 y 60 °C. La mineralización disminuyó con el aumento de la concentración inicial de COT de la matriz ensayada. Mediante ensayos de CWPO de las matrices de agua reales se demostró que la eliminación de DCF era superior a la de NAP. A partir de los ensayos de reciclabilidad, el catalizador demostró una alta actividad y estabilidad a lo largo de tres ciclos consecutivos de CWPO de 8 h cada uno. El modelo de pseudo-segundo orden describió bien la degradación de NAP y DCF. Por último, la aromaticidad y la toxicidad de los efluentes se redujeron considerablemente tras el tratamiento con CWPO. Este trabajo demostró que la CWPO con el catalizador magnético es un método eficaz para eliminar mezclas DCF-NAP de matrices acuosas reales.

The study was focused on the application of catalytic wet peroxide oxidation (CWPO) with a synthesized magnetic catalyst (Fe3O4/MWCNTs) for the treatment of real water matrices spiked with pharmaceutical compounds. CWPO was carried out by modifying the initial pH of surface water (SW), wastewater treatment plant (WWTP) effluent, brewery wastewater (BW) and hospital wastewater (HW), and the effect of the addition of the emerging pollutants naproxen (NAP) and diclofenac (DCF). From the experimental results, pH and concentration of NAP and DCF in CWPO were crucial factors in the successful pollutants removal from water matrices. The lab-prepared catalyst showed high removal rates of NAP and DCF from different water matrices spiked with the NAP-DCF mixture at pH 5.0. The highest average removal rate of TOC (75%), NAP (66%), DCF (76%), TN (39%) and aromaticity (68.39%) was obtained for SW matrix using 1.0 g L−1 of catalyst, pH ≈ 5.0, 5 mM of H2O2 and 60 °C. The mineralization decreased with the increase of the initial TOC concentration of the tested matrix. By CWPO tests of the real water matrices it was demonstrated that DCF removal was higher than NAP. From the recyclability tests, the catalyst demonstrated high activity and stability along three consecutive CWPO cycles of 8 h each one. The pseudo-second order model well-described the degradation of NAP and DCF. Finally, aromaticity and toxicity of the effluents were greatly reduced after CWPO treatment. This work demonstrated that CWPO with the magnetic catalyst is an efficient method to remove DCF-NAP mixtures from real aqueous matrices.