Sistemas catalíticos basados en distintos semiconductores para la eliminación de contaminantes en agua mediante ozonización fotocatalítica solar

Abstract

Los contaminantes emergentes son difícilmente biodegradables, por lo que su eliminación de las aguas residuales requiere el desarrollo de tecnologías de tratamiento terciario más agresivas. En este sentido, la ozonización fotocatalítica, combinación de ozono con el proceso de fotocatálisis heterogénea, ha demostrado ser un tratamiento efectivo en la eliminación de este tipo de contaminantes. La Tesis Doctoral que se presenta se ha centrado en la síntesis de fotocatalizadores que permitan un mayor aprovechamiento de la radiación solar con respecto al fotocatalizador utilizado por excelencia (TiO2), y su aplicación en la eliminación de distintos contaminantes emergentes en agua mediante ozonización fotocatalítica solar. De este modo, se intenta paliar uno de los principales inconvenientes de esta tecnología: el coste económico derivado del uso de fuentes artificiales de radiación. Se han sintetizado catalizadores compuestos de WO3-TiO2, catalizadores de WO3 con distintas formas y propiedades estructurales y catalizadores de CeO2 de distinta morfología. Los ensayos de actividad fotocatalítica se han realizado a escala de laboratorio empleando luz solar simulada. Tras la síntesis, caracterización y aplicación de los distintos materiales se ha seleccionado, por su mayor actividad en el visible, un catalizador de WO3, y se ha aplicado en la ozonización fotocatalítica bajo luz visible solar de un compuesto modelo (DEET) en agua. La identificación de las principales especies oxidantes involucradas en el proceso y de los intermedios de reacción generados ha permitido proponer un modelo cinético que describe el comportamiento de este sistema, con vistas a su posible desarrollo y aplicación a mayor escala.

Conventional water treatments applied in wastewater treatment plants are not always effective for the elimination of emerging contaminants, so additional tertiary treatments are required. Among them, the photocatalytic ozonation process, i.e. the combination of ozone and heterogeneous photocatalysis, has demonstrated to efficiently remove this type of pollutants. This Doctoral Thesis has focused on the synthesis of photocatalysts that could allow a greater use of solar radiation compared to the most commonly used (TiO2) as well as their application in the degradation of different emerging contaminants in water through solar photocatalytic ozonation. In this way, an attempt is made to mitigate one of the main drawbacks of this technology, i.e., the cost derived from the use of artificial sources of radiation. WO3-TiO2 composite materials, WO3 with different forms and crystalline structure and CeO2 catalysts with different morphology have been synthetized. Their photocatalytic activity has been tested at laboratory scale under simulated solar light. After the synthesis, characterization and use of the different materials, one of the WO3 catalysts was selected due to its better performance in the visible range and applied in the photocatalytic ozonation of a model compound (DEET) in water under visible solar light. The identification of the main species involved and the intermediates generated has allowed to propose a kinetic model for describing the behavior of this system, in order to contribute to its development on a larger scale.